用于手写数字识别的LetNet-5二进制神经网络的体系结构。b二元神经网络中PBDTT-BQTPA聚合物忆阻器阵列的说明。左侧面板显示了用两个位单元执行XNOR操作，其中64的每个位单元 × 64个子阵列由一个聚合物器件和一个NMOS晶体管组成。c通过离线和在线训练，MNIST数据集中手写数字图像的识别精度。

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讨论

总之，我们证明，通过使用2D共轭策略，PBDTT-BQTPA氧化还原活性聚合物可以实现90%的有机忆阻器的产率。通过共面噻吩-喹喔啉D-A对和大分子骨架的有序π–π堆叠增强聚合物薄膜的结晶均匀性，在整个有机层上发生均匀的电阻切换，导致切换参数变化降至3.16–8.29%，创纪录的高产率接近90%，并有可能扩展到100 纳米级，功耗约为10−15 J/钻头。在本PBDTT-BQTPA忆阻器中实现的高产量和可靠性使我们能够在存储器中进行阵列规模的计算操作，其中所有16个布尔逻辑运算和1位全加电路都可以物理实现。更重要的是，我们证明了两态切换有机忆阻器也可以用于构建二元神经网络，其显示出99.23%的良好识别准确率，与成熟的深度学习技术相当。然而，值得注意的是，用其他平面氧化还原活性部分取代螺旋桨形TPA吊坠可以进一步提高聚合物薄膜的结晶度，从而促进有机器件的规模缩小到最先进的光刻生产线的技术极限。

方法

一般特性

1H核磁共振（NMR）光谱记录在Bruker 400光谱仪上，400 以四甲基硅烷（TMS）作为化学位移的参考。分子量用Waters 2690凝胶渗透色谱法（GPC）测定，使用用四氢呋喃洗脱的聚苯乙烯标准品。使用Pyris 1 TGA进行热重分析（TGA）。在岛津UV-2450分光光度计上记录紫外-可见吸收光谱测量。荧光光谱在HORIBA JOBIN YVON Fluoromax-4荧光光谱仪上测量。循环伏安法（CV）测量是在型号为CHI 650D的电化学工作站上用六氟磷酸四丁基铵（0.10 M） 在乙腈中分别作为支撑电解质、铂盘作为工作电极、Ag/AgCl电极作为参比电极和Pt线作为对电极。用高纯度氩气对干燥的HPLC级乙腈进行脱气，以消除环境湿度和氧气物种可能产生的干扰。

在韩国浦项加速器实验室的PLS-II 9A USAXS光束线进行的掠入射广角X射线散射（GIWAXS）测量。来自真空波动器（IVU）的X射线被单色化，波长为1.10994 Å，并使用K-B型反射镜进行水平和垂直聚焦。梁尺寸为450（H） × 60 在样品位置的fwhm中为µm2。GIWAXS样品台配备了一个7轴电动台，用于样品的精细对准，X射线束的入射角设置为约0.13o至0.135o。用Rayonix SX 165 2D CCD探测器记录GIWAXSs图案，照射时间为6–9 s.使用蔗糖标准品（monoclimic，P21，a）校准衍射角 = 10.8631 Å，b = 8.7044 Å，c = 7.7624 Å和ß = 102.938o），样品与检测器的距离为~231 纳米。在Solver P47-PRO（NT-MDT Co.，Moscow，Russia）显微镜上进行原子力显微镜（AFM）测量，以监测聚合物薄膜的表面形态。

分子模拟

所有密度泛函理论（DFT）和时间相关DFT（TD-DFT）计算均使用高斯09软件包55，56进行。为了更好地比较中性化合物和带电化合物，在单线态和闭合壳层中进行了几何优化和激发态计算。B3LYP函数用于基态的几何优化，具有6–31 G（d）C、H、N和S原子的基集。所有的几何优化都是在气相中进行的。

器件制造和表征

在Au/聚合物/ITO结构的器件中评价了PBDTT-BQTPA和PPH-BQTPA的电学性能。商用氧化铟锡（ITO）涂覆的玻璃基板，尺寸为1 厘米 × 1. cm用洗涤剂、去离子水、乙醇、丙酮和2-丙烷仔细清洁